我院研究生吴晗同学在国际顶级期刊Angewandte Chemie上发表高水平学术成果

近日，我院在调控非金属氧还原电催化剂的电子态以及明确揭示催化反应机制方面取得重要研究进展。相关原创性研究成果以“Topology Control of Covalent Organic Frameworks with Interlaced Unsaturated 2D and Saturated 3D Units for Boosting Electrocatalytic Hydrogen Peroxide Production”为题在国际顶级学术期刊《Angewandte Chemie》在线发表。青岛大学材料科学与工程学院为该论文的唯一通讯单位，我院2022级硕士研究生吴晗同学为该论文的第一作者。

过氧化氢是一种有价值的清洁化学能源，在水处理、能源技术、化学合成和造纸等方面有广泛的应用。目前，用于过氧化氢生产的传统蒽醌氧化工艺（Anthraquinone oxidation process, AOP）存在高能耗和环境污染。因此，氧还原反应（Oxygen reduction reaction, ORR）由于其分布式和小型化的设备和绿色电力的节能工艺，是实现清洁过氧化氢生产可持续经济的一种未来前景。共价有机框架材料（Covalent organic frameworks, COFs）具有组分可调、孔道结构高度有序、比表面积大、易于功能化修饰等优点，为开发功能性材料提供了强大的平台。选择多样化的结构构建块可以产生稳定和功能化的COFs，其在框架表面具有丰富的活性位点和明确的晶体孔隙率，在多相催化中表现出巨大的前景。众所周知，多组分COFs在物理化学功能方面比双组分体系中具有突出的优势，成为一种有效的调控策略。但目前多组分的报道主要集中在同一维度，对于具有2D和3D单元交错的多组分COFs的拓扑控制很少。因此，对于增强ORR的无金属COFs仍缺乏多维设计和多组分调控。

团队开发了一种维度互穿的调节策略，用于多功能化COFs的可控合成。通过梯度维度调节，将平面的四苯基乙烯分子（TPM）引入三维TA-COF中，以及将三维的四苯基甲烷分子（TPE）引入二维ET-COF中，得到了两个多组分二维、三维骨架交错的结晶框架材料，形成的局部维度差异有利于氧中间吸附能力和电子态的调节，从而降低反应势垒，实现了优异的两电子氧还原电催化性能。

上述研究获得国家自然科学基金（Nos. 22375111、22075157）、泰山学者计划项目（No. tsqn201909090)，山东省自然科学基金和青年创新团队项目（Nos. 2021KJ018、ZR2021YQ08），青岛新能源山东省实验室开放项目（QNESLOP202310）的支持。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie. 202410719.